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超級(jí)電容器(SCs)被認(rèn)為是最具吸引力的儲(chǔ)能器件之一，適用于各種需要快速輸送和充電的應(yīng)用領(lǐng)域。然而，SCs較低的能量密度和高的成本阻礙了其大規(guī)模商業(yè)化應(yīng)用。為了克服這些挑戰(zhàn)，開發(fā)出具有高能量密度、低成本以及可持續(xù)的新型電極材料成為下一代高性能超級(jí)電容器的研究熱點(diǎn)。在前期研究中，我們采用木材衍生的多級(jí)孔碳作為集流體和載體負(fù)載一層薄Co(OH)₂納米片的策略，制備出具有高電化學(xué)性能的自支撐電極材料，有效解決了傳統(tǒng)電極材料通常需要使用金屬集流體、導(dǎo)電劑、粘結(jié)劑等非活性成分以及材料結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定等關(guān)鍵問(wèn)題（Adv. Funct. Mater. 2018, 28, 1806207），基于此，我們進(jìn)一步探究金屬有機(jī)框架材料（MOFs）功能化生物質(zhì)材料（如，木材、納米纖維素等）的普適性方法，以提升新型功能化碳基用作超級(jí)電容器電極的電化學(xué)性能。

【成果簡(jiǎn)介】

近日，華南理工大學(xué)黃建林副教授團(tuán)隊(duì)提出了一種基于細(xì)菌纖維素（Bacterial cellulose，BC）和ZIF8原位、綠色復(fù)合制備多孔碳?xì)饽z材料的方法，通過(guò)該方法成功實(shí)現(xiàn)了三維網(wǎng)絡(luò)、類蠶繭結(jié)構(gòu)的氮自摻雜多孔碳?xì)饽z的制備，并用于全固態(tài)超級(jí)電容器性能的研究。通過(guò)對(duì)合成過(guò)程中ZIF8含量和炭化溫度等參數(shù)的調(diào)控，發(fā)現(xiàn)復(fù)合材料中ZIF8的含量高達(dá)58 wt%,這極大的提升了超級(jí)電容器的儲(chǔ)電容量。在熱處理過(guò)程中，ZIF8衍生的碳納米顆粒作為儲(chǔ)能節(jié)點(diǎn)，保持了ZIF8原有的微/納孔結(jié)構(gòu)和完整的形貌；BC轉(zhuǎn)化成高度導(dǎo)電的碳納米棒，通過(guò)儲(chǔ)能節(jié)點(diǎn)組成了超輕、多孔、三維網(wǎng)絡(luò)和類蠶繭形貌的新型功能碳?xì)饽z材料。該碳?xì)饽z作為自支撐超級(jí)電容器電極材料，表現(xiàn)出了高的比容量（224 F/g，0.5A/g），優(yōu)異的倍率性能（157 F/g，10A/g）和高的穩(wěn)定性（10000次循環(huán)后保持97%的比容量）。進(jìn)一步組裝的全固態(tài)對(duì)稱超級(jí)電容器，獲得了41.1F/g和2.5F/cm³的高比容量，同時(shí)循環(huán)5000圈后仍保持91%的比容量。相關(guān)成果以“Free-Standing N-Self-Doped Carbon Nanofiber Aerogels for High-Performance All-Solid-State Supercapacitors”為題發(fā)表于能源領(lǐng)域國(guó)際知名期刊Nano Energy上。陳珩碩士為論文的第一作者，黃建林和劉美林教授為論文共同通訊作者。

【圖文導(dǎo)讀】

圖1. 自支撐N摻雜多孔碳?xì)饽z及固態(tài)超級(jí)電容器的合成示意圖

圖2. 材料的結(jié)構(gòu)表征

(a), BC，BC@ZIF8, ZIF8, NCNF2-900的XRD 圖譜;

(b), NCNF2-900及其對(duì)比樣的拉曼圖譜;

(c), NCNF2-900的N 1s高分辨率譜;

(d), NCNF2-900的N2吸脫附曲線;

(e,f), NCNF2-900的孔徑分布圖。

圖3. 材料的SEM和TEM表征

（a）C-BC的SEM （b-c）BC@ZIF8 的SEM （d-f）NCNF2-900 的SEM

（a-c）TEM 圖像 （d-f）HRTEM 和 HAADF-STEM 圖像（g-i）元素分布圖

圖4. 材料的電化學(xué)性能測(cè)試

(a)NCNF2-900 及其對(duì)比樣在10 mV/s的CV;

(b) NCNF2-900 及其對(duì)比樣的恒流充放電性能;

(c) NCNF2-900及其對(duì)比樣的倍率性能;

(d) NCNF2-900 的面積和體積比容量;

(e) NCNF2-900 的循環(huán)性能;

(f) NCNF-900的阻抗譜圖。

圖5. 全固態(tài)超級(jí)電容器性能測(cè)試

(a) 固態(tài)對(duì)稱超級(jí)電容器的CV；

(b)固態(tài)對(duì)稱超級(jí)電容器的恒流充放電性能；

(c)固態(tài)對(duì)稱超級(jí)電容器的倍率性能；

(d)固態(tài)對(duì)稱超級(jí)電容器的能量密度和功率密度；

(e)固態(tài)對(duì)稱超級(jí)電容器的循環(huán)性能；

(f)不同材料超級(jí)電容器性能的對(duì)比。

【小結(jié)】

研究團(tuán)隊(duì)發(fā)展了一種低成本，綠色和可持續(xù)的方法，合成了分級(jí)多孔N自摻雜碳納米氣凝膠，并作為自支撐電極，應(yīng)用于超級(jí)電容器研究。表現(xiàn)出高的比容量，優(yōu)異的倍率性能，和長(zhǎng)的循環(huán)穩(wěn)定性。組裝成全固態(tài)超級(jí)電容器，也表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能。此外，該合成方法在實(shí)現(xiàn)MOFs材料功能化納米纖維素，制備多孔碳基材料是普遍適用的，并在解決儲(chǔ)能體系電極材料出現(xiàn)的低活性物負(fù)載量、差電子導(dǎo)電性和結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定等問(wèn)題上具有一定的參考價(jià)值。而該工作中所開發(fā)的分級(jí)多孔氣凝膠電極和器件的制備方法也可以應(yīng)用于其他功能納米材料的合成，具有廣泛的應(yīng)用前景。